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甲烷是一種無色無臭易燃氣體,微溶于水,溶于乙醇、乙醚、苯、甲苯。通常甲烷用于標準氣,校正氣,太陽能電池,非晶硅膜,乙烴、氫氣、合成氨、炭黑、甲基化合物、二硫化碳、氫氰酸等的生產(chǎn)原料等。最近有研究利用具有氧空洞的導氧離子材料,氧化釔添加氧化鈰(Y10DC)當載體,以含浸法擔載活性金屬鎳及助觸媒金屬鉻製成雙金屬觸媒,進行甲烷氣體與二氧化碳重組生成合成氣反應(CO2 reforming),并利用TPR、NDIR等來觀察觸媒表面的一些性質。
TPR結果發(fā)現(xiàn),隨著鉻的添加將增加鎳與氧之間的鍵結力,使得氧化鎳需在更高溫才能還原,且添加過多的鉻也會覆蓋到表面的氧空洞?;钚詼y試的結果發(fā)現(xiàn),具有氧空洞的YDC擔體,因為表面氧空洞可以提供二氧化碳的分解,所以在H2/CO方面比一般傳統(tǒng)擔體如α-氧化鋁還佳(越趨近于1);且甲烷易以CHx形式存在于氧化鋁的活性位上,不易與氧發(fā)生反應,因而造成其較易失活。在不同載體擔載Ni-Cr/YDC雙金屬觸媒中發(fā)現(xiàn),鉻應為物理性助觸媒,并不會增加CH4或CO2;故觸媒會因鉻添加使得鎳活性金屬更為分散,進而提高了觸媒的初始活性。唯不同之處在于,觸媒的載體具高表面積時,會因鉻的添加進而增加其抗積碳能力;低表面積時,反而會增加減少觸媒的抗積碳能力。此說明屬結構敏感性的CO2 reforming觸媒反應,活性金屬的分散度將會對觸媒的抗積碳能力造成影響。
另外,在本實驗中證實積碳確實是觸媒衰退的主要因素,但燒結也是造成失活的因素之一。而由TPO及TEM的結果可發(fā)現(xiàn),觸媒表面的碳物種,主要為活性金屬鎳上甲烷中間物種(CHx),逐漸分解最后會變成石墨狀的碳(絲狀碳)所得,非CO歧化反應所生成;而且鉻的添加并不會使得觸媒表面上的CO發(fā)生岐化反應而生成膠狀碳。